Az 1552-ben alapított kollégium régi könyvtárát a 18. század végén, a Jézus Társasága eltörlése és a CGU bezárása után szétszórták; ennek az első gyűjteménynek egy meglehetősen kiterjedt magját ma a Pápai Lateráni Egyetem könyvtárában őrzik.

A jelenlegi könyvtár fokozatosan épült ki 1818-tól, a kollégium újranyitásának évétől.

Ma közel 500 kötetet tartalmaz az első gyűjteményből, amely a 16. és 17. századból származik. Állományát XXIII. János pápa adományai, XII. Pius személyes könyvtárának egy része és Michael Landgraf, bambergi segédpüspök és híres teológus személyes könyvtára gazdagította. A Biblioteca Landgrafiana a skolasztikus teológia és a német irodalom műveinek szakgyűjteménye.
Ezeknek a hagyatékoknak és a korábbi diákoktól kapott egyéb könyvajándékoknak köszönhetően olyan gyűjteményt sikerült létrehozni, amely tükrözi a kollégium jellegét, mint a különböző nemzetiségű teológushallgatók képzési központját. Elsősorban teológiai, filozófiai, patrisztikai és exegézisre vonatkozó műveket tartalmaz. A könyvek többsége a diákok használatára szolgál, és az olvasóteremben olvasható, ahol főként referenciaművek (lexikonok, szótárak és kézikönyvek) találhatók. Külön szekció foglalkozik a művészettel és az irodalommal, a spiritualitással, valamint a magyar, szlovén és horvát nyelvű kiadványokkal.

A könyvtár jelenleg 75 folyóiratot és mintegy 105000 monográfiát tart nyilván. A nyomtatott kiadványok mellett számos digitális forrást is kínál, amelyek folyamatosan bővülnek.