Stara knjižnica Kolegija, osnovana 1552. godine, raspršena je krajem 18. stoljeća nakon ukidanja Družbe Isusove i zatvaranja CGU-a; prilično opsežna jezgra ove prve zbirke sačuvana je danas u knjižnici Papinskog lateranskog sveučilišta.

Danas obuhvaća gotovo 500 svezaka prve zbirke iz 16. i 17. stoljeća. Njezin fundus obogaćen je donacijama pape Ivana XXIII., iz dijela osobne knjižnice Pija XII. i iz osobne knjižnice Michaela Landgrafa, pomoćnog biskupa Bamberga i poznatog teologa. Biblioteca Landgrafiana specijalizirana je zbirka djela skolastičke teologije i njemačke književnosti.

Zahvaljujući tim ostavštinama i drugim darovima knjiga bivših studenata, mogla bi se izgraditi zbirka koja odražava karakter Kolegija kao centra za odgoj studenata teologije različitih nacionalnosti. Uglavnom uključuje radove o teologiji, filozofiji, patristici i egzegezi. Većina knjiga namijenjena je za studentsku uporabu i može se konzultirati u čitaonici, koja uglavnom sadrži referentna djela (enciklopedije, rječnici i priručnici). Tu su i zasebni odjeljci o umjetnosti i književnosti, duhovnosti i publikacijama na mađarskom, slovenskom i hrvatskom jeziku.

Trenutno knjižnica ima 75 aktualnih časopisa i oko 105.000 monografija. Osim ovih tiskanih publikacija, nudi niz digitalnih resursa koji se stalno proširuju.