Die alte Bibliothek des 1552 gegründeten Kollegs wurde Ende des 18. Jahrhunderts nach der Aufhebung der Gesellschaft Jesu und der Schließung des CGU zerstreut; ein recht umfangreicher Kern dieser ersten Sammlung ist heute in der Bibliothek der Päpstlichen Lateranuniversität erhalten.

Die heutige Bibliothek wurde ab 1818, also dem Jahr in dem das College wiedereröffnet wurde, schrittweise aufgebaut.

Sie umfasst heute fast 500 Bände der ersten Sammlung aus dem 16. und 17. Jahrhundert. Ihre Bestände wurden durch Schenkungen von Papst Johannes XXIII., aus einem Teil der persönlichen Bibliothek von Pius XII. und aus der persönlichen Bibliothek von Michael Landgraf, Weihbischof von Bamberg und berühmter Theologe, bereichert. Die Biblioteca Landgrafiana ist eine spezialisierte Sammlung von Werken der scholastischen Theologie und der deutschen Literatur.

Dank dieser Nachlässe und weiterer Buchgeschenke ehemaliger Studenten konnte eine Sammlung aufgebaut werden, die den Charakter des Kollegs als Ausbildungsstätte für Theologiestudenten verschiedener Nationalitäten widerspiegelt. Sie umfasst hauptsächlich Werke zur Theologie, Philosophie, Patristik und Exegese. Die meisten Bücher sind für den studentischen Gebrauch gedacht und im Lesesaal konsultierbar, in dem sich hauptsächlich Nachschlagewerke (Enzyklopädien, Wörterbücher und Handbücher) befinden. Es gibt auch separate Abteilungen über Kunst und Literatur, Spiritualität, und Publikationen in ungarischer, slowenischer und kroatischer Sprache.

Derzeit verfügt die Bibliothek über 75 laufende Zeitschriften und ca. 105.000 Monographien. Neben diesen gedruckten Publikationen bietet sie eine Reihe von digitalen Ressourcen, die ständig erweitert werden.